在國家自然科學基金（項目批準號：21636006、91945301、91645203等）資助下，陜西師范大學劉忠文教授團隊聯合廈門大學王野教授、西安交通大學常春然教授團隊在二氧化碳直接加氫催化體系取得重要進展。研究結果以“Gallium nitride catalyzed the direct hydrogenation of carbon dioxide to dimethyl ether as primary product”（氮化鎵催化二氧化碳直接加氫到初級產物二甲醚）為題，于2021年4月16日在《自然·通訊》(Nature Communications)在線發表，論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-22568-4。

CO₂已成為排放量最大的人為溫室氣體，但其二次化學利用十分有限，是一種潛在的廉價碳資源。發展基于CO₂的高附加值化學品或高端材料的規?；苽浼夹g，是當前迫切需要解決的重大科技問題之一。利用可再生能源途徑獲得的氫氣還原CO₂制備含氧化合物、烴類等化學品的氣固相催化過程被認為是一條重要的綠色途徑。但是，作為碳的終端氧化產物，CO₂的生成焓很高（~394 kJ·mol^-1），屬低“化學勢”分子，熱力學穩定、動力學惰性，其高效催化劑的設計開發是CO₂加氫技術的關鍵。

目前，CO₂加氫合成醇、醚等含氧化合物的研究主要集中在兩類催化劑體系：以銅為代表的金屬基催化劑和以ZnO-ZrO₂為代表的復合氧化物催化劑。不同于上述兩類催化劑，研究人員發現六方相氮化鎵（Gallium nitride, GaN）能夠高效催化CO₂直接加氫合成二甲醚（圖1a），構建了GaN高效催化體系。與常規的CO₂加氫催化體系不同的是，反應中間體在GaN（100）/（110）界面處耦合直接生成初級產物二甲醚（圖1b），無需經過甲醇中間體。優化條件下的二甲醚時空收率達2.9 mmol·g^-1GaN·h^-1，除CO以外的產物中，二甲醚的選擇性高達80%，反應100小時未見催化劑失活。

該研究成果建立了非甲醇中間體的CO₂直接加氫合成二甲醚的全新GaN催化劑體系，其獨特的反應機理豐富了C1催化理論，在CO₂加氫直接合成二甲醚及其下游烴類化合物的偶聯反應方面呈現出很好的發展前景。

圖 1 GaN催化CO₂加氫代表性結果（H₂/CO₂=3, 360℃, P = 2 MPa, GHSV = 3000 mL·g^-1·h^-1）及反應機理